Effects of photonic confinement on the emission from CdTe quantum dots

Praca poświęcona jest poprawie sterowania spontaniczną emisją fotonów z kropek kwantowych wytworzonych z materiałów typu II-VI: z tellurku kadmu (CdTe) osadzonych w tellurku cynku (ZnTe). W tym celu zastosowano mikrownęki optyczne wykorzystujące opracowane niedawno rozproszone zwierciadła Braggowskie o stałej sieci ZnTe. Badania mikrownęk optycznych dla materiałów typu II-VI uzasadniony są istnieniem dojrzałej technologii półprzewodników półmagnetycznych tego typu, świetnymi własnościami optycznymi heterostruktur zawierających (Cd,Mn)Te (takich jak np. kropki kwantowe), oraz dobrą znajomością oddziaływań i stałych materiałowych. Te własności w połączeniu z wlasnosciami mikrownek optycznych pozwalają uzyskać systemy o unikatowych własnościach magneto-optycznych. Bazując na planarnych mikrownękach wytworzono mikrownęki filarowe charakteryzujące się związaniem fotonicznym we wszystkich kierunkach przestrzeni. Własności optyczne mikrownęk filarowych zawierających kropki kwantowe zostały zbadane przy użyciu fotoluminescencji niskotemperaturowej. W pierwszym kroku wyznaczono energie fotonowych modów własnych mikrownęk filarowych oraz dobroć tych rezonatorów. Wykazano również modyfikacje widma emisji omawianych kropek kwantowych. Następnie zbadano szczegółowe własności modów własnych takich mikrownęk. Dokonano mapowania rozkładu przestrzennego emisji mikrownęk filarowych oraz zmierzono rozkład kątowy emisji mikrownęk planarnych w zależności od energii fotonu. Zbadano również aspekty polaryzacyjne emisji obu rodzajów mikrownęk. Stwierdzono, iż mod podstawowy składa się z dwóch niezdegenerowanych energetycznie modów własnych o wzajemnie prostopadłych polaryzacjach. Wyniki pomiarów energii modów własnych dla różnych średnic mikrownęk filarowych porównano z symulacjami wykonanymi przy użyciu rozszerzonej metody macierzy transferu. Uzyskano dobrą zgodność wyników symulacji z wynikami eksperymentalnymi. Czynnik Purcella opisuje przyśpieszenie spontanicznej emisji dla emitera we wnęce optycznej względem emitera w przestrzeni. Metodą macierzy transferu obliczono również efektywne objętości modów, co w połączeniu ze znajomością dobroci rezonatorów pozwoliło wyznaczyć spodziewaną zależność czynnika Purcella od średnicy mikrwonęki filarowej. Eksperymentalnie ustalono, iż największe przyśpieszenie emisji związane z efektem Purcella uzyskuje się dla mikrownęk o średnicy poniżej 2 mikrometrów. W eksperymentach z rozdzielczością czasową wykazano skrócenie czasu życia ekscytonu uwięzionego w kropce kwantowej będącego w rezonansie z modem fotonicznym mikrownęki filarowej o średnicy 1,5 mikrona. Uzyskany współczynnik Purcella o wartości 5,7 jest zgodny z wartością wyznaczoną dzięki symulacjom i pomiarom dobroci rezonatora. W następnej kolejności zbadane zostały mechanizmy relaksacji wzbudzenia eks\-cy\-to\-no\-wego do fotonicznych modów własnych mikrownęki poprzez oddziaływanie z siecią krystaliczną materiału półprzewodnikowego, z którego zrobiona jest kropka kwantowa. Pomiary te są wykonywane dla zmieniajęcej się w sposób kontrolowany temperatury próbki. Daje to możliwość sprzęgania wybranych stanów ekscytonowych z modami fotonicznymi, gdyż energie obu tych zmieniają się w różnym tempie w zależności od temperatury. Zbadno intensywności emisji kropki kwantowej i modu własnego mikrownęki przy zmianie ich dostrojenia energetycznego. Pozwoliło to wykazać, iż emisja modu zasilana jest z najbliższej spektralnie linii kropki kwantowej. Eksperyment ten wykazał również ukierunkowanie emisji kropki kwantowej poprzez sprzężenie jej z modem własnym mikrownęki, który to mod jest emitowany kierunkowo. Dysponując dobrze poznanym systemem mikrownęk filarowych z kropkami kwantowymi CdTe/ZnTe opracowano nowatorskie mikrownęki filaorwe z dodatkowymi radialnymi rozproszonymi zwierciadłami Bragga. Dla takich mikrownęk wykazano, iż tempo rekombinacji promienistej w przypadku emiterów odstrojonych od modów własnych mikrownęki może zostać wydłużone o czynik co najmniej 3. W zakresie badań technologicznych przeprowadzono również optymalizację wzrostu kropek kwantowych CdTe/ZnTe oraz zwierciadeł Bragga o stałej sieci ZnTe w komorze do epitaksji z wiązki molekularnej poprzez użycie nowego rodzaju podłoży z antymonku galu (GaSb). Dzięki lepszemu dopasowaniu stałej sieci krystalicznej w takim podłożu zmniejszła się gęstość defektów w wyhodowanych na nich strukturach. Dzięki wytworzeniu wydajnych mikrownęk fotonicznych opartych na ZnTe badania kropek kwantowych CdTe w ZnTe zyskują nowe narzędzie do badania fizyki procesów w nich zachodzących. Własności materiałów II-VI, takie jak wysoka stabilność temperaturowa emisji i świecenie w widzialnym zakresie widma fal elektromagnetycznych, stawiają je jako dobre źródła pojedynczych fotonów na żądanie. Te ostatnie są kluczowym elementem informatyki i kryptografii kwantowej.

The thesis describes phenomena related to the control of the spontaneous emission from excitons in CdTe/ZnTe quantum dots (QDs). It describes development of ZnTe-based planar and micropillar cavities followed by the demonstration of modification of various aspects of QDs spontaneous emission. In the first step basic optical properties of the microcavities were investigated. The experiments were conducted on structures with a large spectral density of quantum dot emission lines in the range of energies close to the energies of photonic modes. Thus, QDs acted as probes for the photonic characteristics of the structures. We determined energy of microcavity modes together with their Q-factors. We performed mode mapping of micropillar cavities and measured angular distribution of the emission originating from planar microcavity. In further experiments micropillars with single QDs emission lines in the vicinity of the fundamental modes were investigated. The method of tuning the energy difference between an excitonic state and a cavity mode by a variation of the temperature of the sample was used. In the step we measured the intensity of emission related to quantum dot and cavity mode. This experiment shoed, that the emission from the mode is funneled from the emission of spectraly closest QD transition. In the next experiment we investigated time-resolved photoluminescence of the system. We measured the decay time of QDs placed inside micropillars for varied cavity mode - QD detuning. Additionally, we measeured decay time for QDs embedded in standard semiconductor matrix. This demonstrated enhancement of the decay rate of spontaneous emission from the micropillars if the emission is resonant. an Purcell-factor above 5 was demonstrated, in agreement with the model simulations Next topic covered by the thesis is related to the development of the micropillars with an enhanced radial confinement. This project was realized in collaboration with the University of Leipzig, where an additional radial Bragg reflector was deposited on the micropillars. In the obtained structures we observed decrease of spontaneous emission rate of QDs detunde from the cavity mode by factor more than~3. This demonstrates, that the coupling of QD emission into the undesired continuum of radial decay channels has been successfully decreased. Finally, the last part of the thesis describes the development of epitaxial growth of ZnTe-based nanostructures on GaSb substrates. A series of samples with both quantum wells and distributed Bragg reflectors were grown by the molecular beam epitaxy. The photoluminescence and reflectivity of samples was characterized. The crystal quality and lattice constant was measured using High Resolution X-ray diffraction.