Chemical aspects of cloud - aerosol interactions

Kropelki chmurowe tworzą się na cząstkach aerozolu czyli drobinach zanieczyszczeń w fazie stałej lub ciekłej zawieszonych w powietrzu. Cząstki aerozolu znajdujące się w kropelkach chmurowych są poddane działaniom procesów chmurowych takich jak zderzenia między kropelkami wody lub reakcje chemiczne zachodzące w kropelkach wody. Chmury i cząstki aerozolu wzajemnie ze sobą oddziałują i wzajemnie wpływają na swoje własności. Przedstawiona rozprawa doktorska bada interakcje pomiędzy drobinami aerozolu atmosferycznego i kropelkami wody w płytkich chmurach warstwy granicznej (t.j. w chmurach bez lodu). Przedstawione wyniki skupiają się na zderzeniach miedzy kropelkami wody i reakcji utlenienia dwutlenku siarki do kwasu siarkowego VI zachodzącej w kropelkach chmurowych oraz ich wpływie na widmo rozmiarów drobin aerozolu.Badania przedstawione w rozprawie doktorskiej są prowadzone przy użyciu symulacji numerycznych wykorzystujących lagranżowski sposób opisu mikrofizyki chmur i reakcji chemicznych w kropelkach chmurowych. Metody te są kosztowne numerycznie, ale pozwalają na dokładną reprezentację w modelu numerycznym ewolucji widma rozmiarów zarówno kropel wody jak i cząstek aerozolu.W trakcie przeprowadzonych badań użyty został lagranżowski schemat mikrofizyczny tworzony na Wydziale Fizyki Uniwersytetu Warszawskiego. Na potrzeby przeprowadzonych badań schemat ten został rozszerzony o opis procesów chemicznych zachodzących w kropelkach chmurowych. Do schematu dodany został opis rozpuszczania gazów śladowych w kropelkach chmurowych, dysocjacji rozpuszczonych związków na jony i reakcji utlenienia rozpuszczonego dwutlenku siarki do kwasu siarkowego przez ozon i nadtlenek wodoru. Do schematu zostało dodanych sześć gazów śladowych: dwutlenek siarki, ozon, nadtlenek wodoru, dwutlenek węgla, amoniak i kwas azotowy. Stworzone oprogramowanie jest dostępne jako część otwartej biblioteki schematów numerycznych. Część przedstawionej rozprawy doktorskiej może służyć jako opis struktury i sposobu działania stworzonego oprogramowania oraz dokumentacja interfejsu użytkownika.Rozprawa doktorska zawiera krótki wstęp przedstawiający teoretyczne podstawy opisu procesów mikrofizycznych i chemicznych zachodzących w płytkich chmurach warstwy granicznej. Następnie zaprezentowany jest opis zasady działania mikrofizycznego schematu lagranżowskiego. W rozprawie opisany jest również nowy moduł odpowiedzialny za reakcje chemiczne zachodzące w kropelkach chmurowych. Poprawność stworzonego opisu reakcji chemicznych w kropelkach jest przetestowana przy użyciu adiabatycznego modelu cząstki. W ostatniej części rozprawy lagranżowski opis mikrofizyki i reakcji chemicznych w chmurach jest zastosowany w 2-wymiarowym modelu reprezentującym przekrój przez warstwę graniczną przykrytą chmurą stratocumulus. Dyskusja wyników skupia się na przedstawieniu wpływu zderzeń między kropelkami oraz reakcji chemicznych zachodzących w kropelkach chmurowych na widmo rozmiarów drobin aerozolu. Dyskutowane są również symulacje testujące czułość otrzymanych wyników na początkowe warunki mikrofizyczne i chemiczne panujące w modelu.

In the atmosphere cloud droplets form and grow on aerosol particles - tiny solid or liquid particles suspended in the air. When trapped inside water drops aerosol particles are affected by the processes happening in clouds such as collisions between water drops or aqueous phase chemical reactions inside water drops. It can be said that clouds and aerosol particles coexist, continuously changing each others properties. This dissertation studies the interactions between aerosol particles and water drops in warm (i.e. ice free) boundary layer clouds. The main focus is on the collisions between water drops and the aqueous phase oxidation of sulfur to sulfate occurring inside cloud droplets and the impact of those processes on the size distribution of aerosol particles.The study is carried out using numerical simulations employing a Lagrangian representation of cloud microphysics and aqueous phase chemical reactions. The Lagrangian methods, also called particle tracking or particle based, allow to represent cloud microphysical and chemical processes as if from a point of view of an aerosol particle or a water drop. They are computationally expensive but allow to resolve numerically the changes to both aerosol particle and water drop size distribution.This study uses the Lagrangian microphysics scheme developed at the Faculty of Physics at the University of Warsaw. For the purpose of this study the Lagrangian scheme was extended to cover also the aqueous phase processes in cloud droplets. The list of chemical processes includes the dissolving of trace gases into water drops their dissociation and the oxidation reaction of sulfur to sulfate by ozone and hydrogen peroxide.Six trace gases are included in the scheme: sulfur dioxide, ozone, hydrogen peroxide, carbon dioxide, ammonia and nitric acid. The scientific software created during this study is available for further use as a part of an open source library of schemes. Parts of this dissertation may serve as the first documentation of the design, performance and the user interface of the created Lagrangian microphysics and aqueous phase chemistry scheme.The dissertation contains a short theoretical introduction to the microphysical and chemical processes occurring in warm clouds. It presents the details of the Lagrangian representation of microphysics in a numerical scheme.The new module of the Lagrangian scheme responsible for aqueous phase chemical reactions is described and tested in an adiabatic parcel model framework. Next, the created Lagrangian microphysics and aqueous phase chemistry scheme is used in a 2-dimensional kinematic setup representing a vertical slice through a boundary layer topped with a stratocumulus deck. The discussion focuses on the impact of collisions between water drops and the in-cloud oxidation of sulfur to sulfate on the size distribution on aerosol particles. The sensitivity of the obtained results to different microphysical and chemical conditions is also investigated.