Praca doktorska
Ładowanie...
Licencja
Dostęp zamkniętyWpływ przejść fazowych na właściwości optyczne i elektryczne 1T-TaS2
| dc.abstract.pl | Badania nad grafenem, nagrodzone Nagrodą Nobla przyznaną w 2010 roku, otworzyły nowy w skali światowej kierunek badań związanych z atomowo cienkimi materiałami warstwowymi (materiałami 2D), do których należy między innymi rodzina dichalkogenków metali przejściowych. Do tej grupy należy polityp 1T dwusiarczku tantalu (1T-TaS2), który nawet w formie objętościowej jest niezwykle interesującym materiałem, zarówno z punktu widzenia jego własności, jak też połączenia tychże własności z innymi materiałami 2D w strukturach typu NanoLego. 1T-TaS2 charakteryzuje się zależnymi temperaturowo przejściami fazowymi stowarzyszonymi z falami gęstości ładunku. W szczególności wykazuje przejście fazowe z fazy metalicznej do fazy izolującej (przejście metal izolator), któremu towarzyszy periodyczne zaburzenie sieci krystalicznej. Otwarcie przerwy energetycznej oraz stowarzyszone z nim zmiany strukturalne można śledzić za pomocą pomiarów elektrycznych oraz spektroskopii ramanowskiej. Niniejsza praca poświęcona jest badaniom właściwości 1T-TaS2 w różnych fazach za pomocą pomiarów elektrycznych oraz ramanowskich, jak również badaniom struktur hybrydowych złożonych z dwusiarczku tantalu i grafenu. Celem tych ostatnich było zbadanie możliwości zmian właściwości grafenu poprzez efekt bliskości z 1T-TaS2. We Wstępie (Rozdział 1.1) wyjaśniono, czym są materiały warstwowe, w szczególności dichalkogenki metali przejściowych, do których należy dwusiarczek tantalu. Omówiono również struktury hybrydowe, składające się z warstw różnych materiałów dwuwymiarowych. Następnie opisano właściwości 1T-TaS2. W rozdziale 1.2.1 wyjaśniono czym są fale gęstości ładunku. W rozdziale 1.2.2 opisano przejścia fazowe zachodzące w 1T-TaS2 pod wpływem temperatury oraz na czym polega rearanżacja sieci krystalicznej tego materiału w fazie niskotemperaturowej. Pokazano również, jak przy przejściu fazowym metal-izolator zmienia się oporność elektryczna dwusiarczku tantalu. Następnie, w rozdziale 1.2.3, przedstawiono strukturę pasmową 1T-TaS2 uzyskaną na podstawie obliczeń DFT oraz omówiono ją w kontekście rezonansowego rozpraszania ramanowskiego. Rozdział 1.3 poświęcony został potencjalnym zastosowaniom 1T-TaS2. W następnym rozdziale (1.4) przedstawiony został klasyczny oraz mikroskopowy opis rozpraszania ramanowskiego oraz została opisana użyteczność spektroskopii ramanowskiej w odniesieniu do badań przejść fazowych 1T-TaS2. W rozdziale 1.5 omówiono efekt Seebecka w kontekście 1T-TaS2, w szczególności przedstawiono zależność stałej Seebecka od temperatury dla tego materiału, co ma znaczenie z punktu widzenia jednoczesnych pomiarów elektrycznych i ramanowskich. Rozdział 2 poświęcony jest szczegółom eksperymentalnym. Najpierw opisano przygotowanie próbek do pomiarów (rozdział 2.1). Następnie (Rozdział 2.2) przedstawiono schematy układów ramanowskich wykorzystanych przy badaniach opisanych w niniejszej pracy, w szczególności rozmieszczenie kluczowych elementów używanych do pomiarów polaryzacyjnych. Następnie omówiono układ wykorzystywany do pomiarów elektrooptycznych (Rozdział 2.3). W Rozdziale 2.4 przedstawiono podstawy analizy głównych składowych (PCA, ang. Principal Component Analysis) oraz jej użyteczność do analizy wyników uzyskanych w tej pracy. W Rozdziale 3 zaprezentowane są wyniki badań eksperymentalnych. Najpierw (Rozdział 3.1.1) przedstawiono wpływ przejść fazowych na widma ramanowskie 1T-TaS2 oraz omówiono zależności temperaturowe fazy nisko- oraz wysokotemperaturowej. Następnie (Rozdział 3.1.2) zaprezentowano wyniki otrzymane przy jednoczesnych pomiarach elektrycznych oraz optycznych. Ważnym wynikiem tych badań jest wykazanie i wyjaśnienie różnic w histerezie obserwowanej w pomiarach ramanowskich oraz pomiarach oporu elektrycznego. W Rozdziale 3.2 przedstawiono, w jaki sposób promieniowanie laserowe, wykorzystywane w pomiarach ramanowskich, wpływa na właściwości elektryczne 1T-TaS2. Zaobserwowane zostało dodatkowe napięcie na próbce 1T-TaS2 wywołane ogrzewaniem próbki światłem laserowym, które zinterpretowano jako efekt Seebecka. Efekt ten wykorzystano do sporządzenia rozdzielonych przestrzennie map napięcia termoelektrycznego, które wskazują na występowanie 1T-TaS2 w stanie metastabilnym, składającym się z obszarów próbki znajdujących się w fazie nisko- oraz wysokotemperaturowej jednocześnie. Współistnienie faz zostało potwierdzone odpowiednimi pomiarami ramanowskimi. Jest to ważny rezultat zarówno z punktu widzenia zastosowań np. w memrystorach, jak też zrozumienia przejść fazowych w materiałach warstwowych, w których obecne są fale gęstości ładunku. W Rozdziale 3.3 przedstawiono wpływ energii pobudzania na widma ramanowskie 1T-TaS2 i omówiono je w kontekście efektów rezonansowych. Zaobserwowano znaczne różnice w stosunkach intensywności linii ramanowskich pobudzanych laserami o różnej długości fali. Wyniki powiązano z efektami rezonansowymi, czyli oddziaływaniem światła laserowego ze stanami elektronowymi próbki. Następnie (Rozdział 3.4) przedstawiono wyniki pomiarów polaryzacyjnych 1T-TaS2. Według naszej wiedzy po raz pierwszy zmierzono pełne zależności kątowe polaryzacji liniowej modów ramanowskich tego materiału. Wyjaśniono, jak teoretycznie powinny wyglądać liniowe zależności polaryzacyjne modów ramanowskich 1T-TaS2 przy pomiarach w zależności od kierunku polaryzacji światła rozproszonego oraz przy zmianie kierunku polaryzacji światła padającego względem próbki. Jednakże okazało się, że klasyczna teoria stosowana powszechnie do analizy właściwości polaryzacyjnych widm ramanowskich nie wyjaśnia wyników pomiarów. Obserwowane zachowanie jest podobne do przejść fazowych w układzie ferromagnetycznym, dla którego kąt polaryzacji modu ramanowskiego może zostać zmieniony przez przełączenie namagnesowania próbki w stanie ferromagnetycznym. Zaobserwowane zachowanie kierunków polaryzacji modów ramanowskich 1T TaS2 można opisać z wykorzystaniem antysymetrycznego tensora używanego do opisu ramanowskiej aktywności optycznej. W związku z tym zapostulowano, że 1T-TaS2 w fazie izolującej wykazuje ramanowską aktywność optyczną, co zostało potwierdzone pomiarami w świetle spolaryzowanym kołowo. Zaobserwowano związek pomiędzy skręceniem polaryzacji liniowej modów ramanowskich z ich zachowaniem w świetle spolaryzowanym kołowo. Trzy kierunki polaryzacji liniowej obserwowanych linii powiązano ze składaniem pierwszej strefy Brillouina przy rearanżacji sieci krystalicznej. Przedstawione badania stanowią pierwszą obserwację ramanowskiej aktywności optycznej 1T-TaS2. W Rozdziale 3.5 przedstawiono wyniki badań ramanowskich struktur hybrydowych złożonych z 1T-TaS2 oraz grafenu epitaksjalnego hodowanego na SiC. Mapy przestrzenne widm ramanowskich wykazały oddziaływanie grafenu i 1T-TaS2, które przejawiło się między innymi transferem nośników ładunku pomiędzy elementami struktury hybrydowej. Daje to podstawy do dalszych badań, których celem byłoby wykazanie, że efekt bliskości umożliwia zwiększenie oddziaływania spin-orbita w grafenie, co jest bardzo ważne dla zastosowań spintronicznych. Przeprowadzone badania sugerują jednak, że aby obserwować oddziaływanie między tymi materiałami konieczne jest otrzymywanie próbek w atmosferze ochronnej, w celu uniknięcia utlenienia interfejsu grafen/1T-TaS2. Rozdział 4 stanowi podsumowanie niniejszej rozprawy. Wskazano w nim również kierunki dalszych badań, które byłyby rozszerzeniem wyników przedstawionych w tej pracy. |
| dc.abstract.pl | Graphene research, distinguished with the Nobel Prize in 2010, opened up a new global field of studies dedicated to atomically thin layered materials (2D materials), which also includes the family of transition metal dichalcogenides. Tantalum disulfide in its 1T polytype (1T-TaS2) belongs to this family and is a unique material, showing various interesting properties even in its bulk form. Moreover, it can also be used as a part of 2D hybrid structures made of different layered materials, known as NanoLego. 1T-TaS2 features temperature-dependent phase transitions related to charge density waves. In particular, it undergoes a metal-insulator phase transition, which is accompanied by periodic lattice distortions. A band gap opening together with structural changes can be tracked by means of electrical measurements and Raman spectroscopy. This work is dedicated to studies on the properties of 1T-TaS2 in different phases as well as hybrid structures composed of tantalum disulfide and graphene using electrical measurements and Raman spectroscopy. The main purpose of the experiments with graphene/1T-TaS2 hybrid structures was to study whether graphene’s properties can be altered through the proximity effect with 1T-TaS2. Chapter 1.1 introduces the field of two-dimensional materials, with the emphasis on transition metal dichalcogenides. Hybrid structures made of different layered materials are also addressed. The next chapter is dedicated to the properties of 1T-TaS2, including charge density waves, temperature-dependent phase transitions and consequent crystal lattice rearrangement. The dependence of the electrical resistance on temperature illustrating the metal-insulator transition is also shown. Chapter 1.2.3 presents the electronic band structure of 1T-TaS2 calculated by DFT methods, which is discussed in the context of resonant Raman scattering. Chapter 1.3 elaborates on potential applications of 1T-TaS2. Chapter 1.4 describes the classical and microscopic theory of Raman scattering and explains the usefulness of Raman spectroscopy for the research on 1T-TaS2 phase transitions. In Chapter 1.5, the Seebeck effect is described and the dependence of the Seebeck coefficient of 1T-TaS2 on temperature is presented, which is relevant in terms of simultaneous electrical and Raman measurements. Chapter 2 is dedicated to experimental details. Firstly (Chapter 2.1), sample preparation is described. Then (Chapter 2.2), experimental Raman scattering setups are presented, in particular the setups used for polarization-resolved measurements. In Chapter 2.3, the experimental setup allowing for electrooptical measurements is described. Chapter 2.4 introduces principal component analysis (PCA) and explains how it is employed in the analysis of the results presented in this work. Experimental results are presented in Chapter 3. Firstly (Chapter 3.1.1), the impact of phase transitions on 1T-TaS2 Raman scattering spectra is discussed, including the temperature dependence of low- and high-temperature components. The next chapter (3.1.2) focuses on the hysteresis of the metal-insulator phase transition, which is studied by simultaneous optical and electrical measurements. These studies demonstrate noticeable differences between the hysteresis determined based on electrical resistance and Raman scattering measurements. Chapter 3.2 addresses the impact of laser irradiation, used for Raman scattering experiments, on the electrical response of 1T-TaS2. An additional voltage due to laser light was observed, which was interpreted as Seebeck effect. This phenomenon was used in order to create spatially resolved maps of thermoelectric voltage. The maps show that it is possible to achieve a metastable state of 1T-TaS2, which is a mixture of metallic and insulating states existing at the same time. The coexistence of different phases was confirmed by appropriate Raman scattering measurements. This result is important regarding both potential applications (e.g. memristors) and the understanding of phase transitions in layered materials with charge density waves. In Chapter 3.3 the 1T-TaS2 Raman scattering spectra dependence on the excitation energy is presented. Considerable differences in the relative intensity of Raman modes due to different excitation energy were observed. The obtained results are discussed in terms of resonant effects, resulting from interaction between laser irradiation and electronic states of the investigated sample. In the next chapter (3.4) polarization-resolved Raman scattering spectra of 1T-TaS2 are presented. According to our best knowledge, full angular dependencies were measured for the first time. Theoretically predicted angular plots for scattered light polarization and laser light polarization with respect to the sample orientation are shown. However, it turns out that the theory widely used for polarization resolved Raman spectra analysis does not explain the obtained results. The observed effect resembles phase transitions in a ferromagnetic system, where the linear polarization angle of a Raman mode can be altered by switching the sample magnetization. The measured linear polarization dependencies can be described by an antisymmetric tensor used for the analysis of Raman optical activity. Consequently, we postulated that 1T-TaS2 shows Raman optical activity, which was confirmed by measurements in circularly polarized light. A connection between the linear polarization axis and the behaviour of Raman modes excited with circularly polarized light was found. The three main observed linear polarization axis angles were related to the folding of the first Brillouin zone accompanying the structural rearrangement during metal-insulator phase transition. In the presented research the Raman optical activity of 1T-TaS2 was observed for the first time. In Chapter 3.5 the results of Raman scattering measurements of epitaxial graphene/1T-TaS2 hybrid structures are presented. Spatially resolved Raman scattering maps proved an interaction between graphene and tantalum disulfide, in particular a charge carrier transfer was observed. This result is a precursor to further research, which would explore the inducement of spin-orbit coupling in graphene through the proximity effect, which is very attractive regarding applications in spintronics. The obtained results suggest that it is crucial to prepare graphene/1T-TaS2 hybrid structures in an inert atmosphere in order to observe the interaction between these two materials, because the interface between graphene and tantalum disulfide needs to be protected from oxidation. Chapter 4 constitutes the summary of this thesis. It also discusses research directions, which could provide further insight into the investigated subject matter. |
| dc.affiliation.department | Wydział Fizyki |
| dc.contributor.author | Łacińska, Ewa |
| dc.date.accessioned | 2023-06-23T05:26:23Z |
| dc.date.available | 2023-06-23T05:26:23Z |
| dc.date.defence | 2023-07-04 |
| dc.date.issued | 2023-06-23 |
| dc.description.promoter | Wysmołek, Andrzej |
| dc.description.promoter | Binder, Johannes |
| dc.identifier.uri | https://repozytorium.uw.edu.pl//handle/item/4633 |
| dc.language.iso | pl |
| dc.rights | ClosedAccess |
| dc.subject.pl | ramanowska aktywność optyczna |
| dc.subject.pl | spektroskopia ramanowska |
| dc.subject.pl | struktury hybrydowe |
| dc.subject.pl | fale gęstości ładunku |
| dc.subject.pl | przejścia fazowe |
| dc.subject.pl | 1T-TaS2 |
| dc.subject.pl | dichalkogenki metali przejściowych |
| dc.subject.pl | materiały 2D |
| dc.subject.pl | raman optical activity |
| dc.subject.pl | Raman spectroscopy |
| dc.subject.pl | hybrid structures |
| dc.subject.pl | charge density waves |
| dc.subject.pl | phase transitions |
| dc.subject.pl | transition metal dichalcogenides |
| dc.subject.pl | 2D materials |
| dc.title | Wpływ przejść fazowych na właściwości optyczne i elektryczne 1T-TaS2 |
| dc.title.alternative | Impact of Phase Transitions on Optical and Electrical Properties of 1T-TaS2 |
| dc.type | DoctoralThesis |
| dspace.entity.type | Publication |