Aluminium-based Metal-Organic Framework materials functionalized with triazole moieties and their composites with gold nanoclusters as novel catalysts for sustainable conversion of CO2 into cyclic organic carbonates

dc.abstract.en	This thesis explores the development of novel Al-based metal–organic frameworks (AlLTs) and their composites with gold nanoclusters (AlLT@AuNCs) as heterogeneous catalysts for the sustainable fixation of carbon dioxide (CO₂) with two model epoxides into cyclic organic carbonates (COCs). AlLTs have been synthesised using 4,4’- (4-amino-4H-1,2,4-triazole-3,5-diyl)dibenzoic acid as a ligand (LT), which contains an amino-triazole moiety (enhancing the adsorption of CO2) and an environmentally benign aluminium salt. The study addresses one of the most pressing challenges in sustainable chemistry: converting CO₂ into value-added products under mild, resource-efficient conditions. Materials were synthesised and systematically characterised using SEM–EDS and ICP-MS to evaluate morphology and elemental composition. Catalytic tests followed a unified protocol (80 °C, 24 h, CO₂, TBAB as co-catalyst) and were quantified with a GC-FID internal-standard method to ensure comparability. High conversions of epoxide and high yields of corresponding carbonate were observed for epichlorohydrin (EPI) for both studied catalysts. In the case of the composite material, it retained the structural integrity of the Au nanoclusters, but did not lead to a consistent enhancement of carbonate yield under the applied test conditions. For propylene oxide (PrO), as a less active epoxide, significantly lower yields of the corresponding carbonate were obtained, but with high selectivity (>90%). Apart from the experimental results, the standardisation of a protocol is presented to minimise procedural variation and to consume as little material and energy as possible overall, in accordance with green chemistry guidelines. The findings shed light on the promising and challenging aspects of the studied catalysts. By integrating methodological clarity with sustainability considerations, the thesis provides a practical baseline for catalytic screening of MOF-based materials and identifies directions for advancing CO₂ utilisation technologies.
dc.abstract.pl	Ta praca dyplomowa analizuje rozwój nowych metaliczno-organicznych szkieletów na bazie glinu (AlLT) oraz ich kompozytów z nanoklastami złota (AlLT@AuNC) jako heterogenicznych katalizatorów do zrównoważonej fiksacji dwutlenku węgla (CO₂) z wykorzystaniem dwóch modelowych epoksydów do cyklicznych węglanów organicznych (COC). AlLT zostały zsyntetyzowane z użyciem 4,4’-(4-amino-4H-1,2,4-triazolo-3,5-diylo)dibenzoesowego kwasu jako ligandu (LT), który zawiera fragment amino-triazolowy (zwiększający adsorpcję CO₂) oraz przyjazną dla środowiska sól glinu. Badania odnoszą się do jednego z najpilniejszych wyzwań w chemii zrównoważonej: konwersji CO₂ w produkty o wartości dodanej w łagodnych i zasobooszczędnych warunkach. Materiały zostały zsyntetyzowane i systematycznie scharakteryzowane przy użyciu SEM–EDS oraz ICP-MS w celu oceny morfologii i składu pierwiastkowego. Testy katalityczne przeprowadzono według ujednoliconego protokołu (80 °C, 24 h, CO₂, TBAB jako kokatalizator) i zweryfikowano metodą GC-FID z użyciem wewnętrznego standardu, aby zapewnić porównywalność wyników. Dla epichlorohydryny (EPI) w przypadku obu badanych katalizatorów uzyskano wysoką konwersję epoksydu oraz wysokie wydajności odpowiadającego węglanu. W przypadku materiału kompozytowego zachował on integralność strukturalną nanoklastrów złota, lecz nie doprowadził do konsekwentnego wzrostu wydajności węglanu w zastosowanych warunkach testowych. Dla tlenku propylenu (PrO), jako mniej aktywnego epoksydu, uzyskano istotnie niższe wydajności odpowiadającego węglanu, jednak przy wysokiej selektywności (>90%). Oprócz wyników eksperymentalnych przedstawiono standaryzację protokołu, mającą na celu zminimalizowanie zmienności proceduralnej oraz możliwie najmniejsze zużycie materiałów i energii, zgodnie z zasadami zielonej chemii. Uzyskane wyniki rzucają światło na obiecujące i wymagające dalszych badań aspekty analizowanych katalizatorów. Łącząc przejrzystość metodologiczną z uwzględnieniem kryteriów zrównoważonego rozwoju, praca ta dostarcza praktycznego punktu odniesienia dla badań przesiewowych katalizatorów opartych na MOF oraz wskazuje kierunki dalszego rozwoju technologii wykorzystania CO₂.
dc.affiliation	Uniwersytet Warszawski
dc.affiliation.department	Uniwersyteckie Centrum Badań nad Środowiskiem Przyrodniczym i Zrównoważonym Rozwojem
dc.contributor.author	QI, Zhipeng
dc.contributor.promoter	Megiel, Elżbieta
dc.contributor.reviewer	Witkowski, Bartłomiej
dc.contributor.reviewer	Megiel, Elżbieta
dc.date.defence	2025-09-29
dc.date.issued	2025
dc.date.submitted	2025-09-16
dc.identifier.apd	239202
dc.language	en
dc.language.other	pl
dc.publisher	Uniwersytet Warszawski
dc.rights	ClosedAccess
dc.subject.en	CO₂ fixation
dc.subject.en	cyclic carbonates
dc.subject.en	Al-based MOF (AlLT)
dc.subject.en	gold nanoclusters (AuNCs)
dc.subject.en	epichlorohydrin (EPI)
dc.subject.en	propylene oxide (PrO)
dc.subject.en	GC-FID
dc.subject.en	SEM–EDS
dc.subject.en	ICP-MS
dc.subject.en	sustainability
dc.subject.en	CCU
dc.subject.pl	Unieruchamianie CO₂
dc.subject.pl	węglany cykliczne
dc.subject.pl	MOF na bazie glinu (AlLT)
dc.subject.pl	nanoklastry złota (AuNC)
dc.subject.pl	epichlorohydryna (EPI)
dc.subject.pl	tlenek propylenu (PrO)
dc.subject.pl	GC-FID
dc.subject.pl	SEM–EDS
dc.subject.pl	ICP-MS
dc.subject.pl	zrównoważony rozwój
dc.subject.pl	CCU
dc.title	Aluminium-based Metal-Organic Framework materials functionalized with triazole moieties and their composites with gold nanoclusters as novel catalysts for sustainable conversion of CO2 into cyclic organic carbonates
dc.title.alternative	Materiały metaloorganiczne na bazie glinu funkcjonalizowane ugrupowaniami triazolowymi oraz ich kompozyty z nanoklastami złota jako nowatorskie katalizatory do zrównoważonej konwersji CO2 w cykliczne węglany organiczne
dc.type	MasterThesis